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Constructing an Active Sulfur-Vacancy-Rich Surface forSelective *CH;-CH; Coupling in CO,-to-CzHs ConversionWith 92% Selectivity
构建用于选择性CH的活性富硫空位表面；-CH；CO到CzHs转化中的偶联选择性为92%
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| 其它 | 为了在光催化 CO2 还原为 C2+ 产物中实现高选择性，增加 CO2 吸附位点的数量并降低关键中间体的能量壁垒至关重要。提出了一种 ZnIn2S4 （ZIS）/MoO3-x （Z-M） 光催化剂，其中等离子体 MoO3-x 产生热电子，在 ZIS 中形成多电子环境，促进高效的 C─C 耦合反应。密度泛函理论 （DFT） 计算表明，MoO3-x 降低了 ZIS 中硫空位 （SV） 的形成能，从而增强了 CO2 的吸附和活化。富含 SV 的表面将形成 HCOO* 的能垒降低到 −0.33 eV，而形成 *COOH 的能垒为 0.77 eV。HCOO* 的连续氢化导致 *CH2，它转化为具有 -0.63 eV 能垒的 *CH3。*CH3‐CH3 偶联的势垒为 0.54 eV，低于 *CH2‐CH2 偶联形成 *C2H4 的 0.73 eV。因此，Z-M 优先产生 C2H6 而不是 C2H4。在可见光下，Z-M 的 CO2 到 C2H6 转化率为 467.3 μmol g-1 h-1，选择性为 92.0%。这项工作强调了等离子体光催化剂在增强 CO2 吸附和提高 CO2 还原中 C2+ 产生的双重作用。 |
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