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Constructing an Active Sulfur-Vacancy-Rich Surface forSelective *CH;-CH; Coupling in CO,-to-CzHs ConversionWith 92% Selectivity
构建用于选择性CH的活性富硫空位表面;-CH;CO到CzHs转化中的偶联选择性为92%
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其它 为了在光催化 CO2 还原为 C2+ 产物中实现高选择性,增加 CO2 吸附位点的数量并降低关键中间体的能量壁垒至关重要。提出了一种 ZnIn2S4 (ZIS)/MoO3-x (Z-M) 光催化剂,其中等离子体 MoO3-x 产生热电子,在 ZIS 中形成多电子环境,促进高效的 C─C 耦合反应。密度泛函理论 (DFT) 计算表明,MoO3-x 降低了 ZIS 中硫空位 (SV) 的形成能,从而增强了 CO2 的吸附和活化。富含 SV 的表面将形成 HCOO* 的能垒降低到 −0.33 eV,而形成 *COOH 的能垒为 0.77 eV。HCOO* 的连续氢化导致 *CH2,它转化为具有 -0.63 eV 能垒的 *CH3。*CH3‐CH3 偶联的势垒为 0.54 eV,低于 *CH2‐CH2 偶联形成 *C2H4 的 0.73 eV。因此,Z-M 优先产生 C2H6 而不是 C2H4。在可见光下,Z-M 的 CO2 到 C2H6 转化率为 467.3 μmol g-1 h-1,选择性为 92.0%。这项工作强调了等离子体光催化剂在增强 CO2 吸附和提高 CO2 还原中 C2+ 产生的双重作用。
求助人
迷路的老五 在 2024-12-18 16:52:10 发布自重庆,悬赏 10 积分
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