三元AGa5S8 (A = K, Rb, Cs): 通过“一替多取代”策略制备的红外非线性光学材料

三元运算 红外线的 钻石 非线性光学 替代(逻辑) 二次谐波产生 材料科学 带隙 激光器 光电子学 纳米技术 非线性系统 光学 物理 计算机科学 程序设计语言 复合材料 量子力学
作者
Wen‐Fa Chen,Xiao‐Ming Jiang,Shao‐Min Pei,Ming‐Shu Zhang,Bin‐Wen Liu,Guo‐Cong Guo
出处
期刊:Science China. Materials [Springer Science+Business Media]
卷期号:66 (2): 740-747 被引量:22
标识
DOI:10.1007/s40843-022-2181-4
摘要

Commercially available infrared (IR) nonlinear optical (NLO) materials, such as diamond-like AgGaQ2 (Q = S, Se), display large NLO coefficients but relatively low laser-induced damage thresholds (LIDTs), which seriously hinder their widespread laser applications. Herein, the “one-for-multiple substitution” strategy, namely, [SZn46+ + 5Zn2+ ⇒ A+ + 5Ga3+] (A = K, Rb and Cs), is applied on the diamond-like zinc-blende ZnS, and affords three new polar ternary crystals AGa5S8 (A = K, Rb and Cs) through the solid-state method. These compounds inherit the diamond-like anionic backbone framework in ZnS where the NLO functional motifs GaS4 are arranged in a parallel manner. This characteristic accounts for the remarkable phase-matchable second-harmonic generation intensities (1.1–1.2 × AgGaS2). In addition, the inclusion of the highly electropositive A+ cations affords a band gap ranging from 3.10 to 3.37 eV, which facilitates the improvement of LIDT (9.3–12.4 × AgGaS2). To the best our knowledge, crystals AGa5S8 (A = K, Rb and Cs) are the first series of ternary A-inclusion chalcogenides with large second-harmonic generation responses (≥1.0 × AgGaS2) and wide band gaps (≥3.0 eV), fulfilling the rigorous requirements of outstanding IR NLO materials. In addition, the “one-for-multiple substitution” strategy presents the great significance of diamondlike structure evolution and provides a remarkable opportunity to achieve NLO materials.
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