Oxygen Vacancies and Interface Engineering on Amorphous/Crystalline CrOx‐Ni3N Heterostructures toward High‐Durability and Kinetically Accelerated Water Splitting

析氧 材料科学 无定形固体 催化作用 化学工程 异质结 离解(化学) 氧气 阳极 分解水 吸附 物理化学 结晶学 化学 电极 电化学 光催化 生物化学 工程类 光电子学 有机化学
作者
Mingyang Yang,Mengxuan Zhao,Yuan Ji,Junxuan Luo,Junjun Zhang,Zhouguang Lu,Dazhu Chen,Xian‐Zhu Fu,Lei Wang,Chen Liu
出处
期刊:Small [Wiley]
卷期号:18 (14) 被引量:101
标识
DOI:10.1002/smll.202106554
摘要

Manipulating catalytic active sites and reaction kinetics in alkaline media is crucial for rationally designing mighty water-splitting electrocatalysts with high efficiency. Herein, the coupling between oxygen vacancies and interface engineering is highlighted to fabricate a novel amorphous/crystalline CrOx -Ni3 N heterostructure grown on Ni foam for accelerating the alkaline hydrogen evolution reaction (HER) and oxygen evolution reaction (OER). Density functional theory (DFT) calculations reveal that the electron transfer from amorphous CrOx to Ni3 N at the interfaces, and the optimized Gibbs free energies of H2 O dissociation (ΔGH-OH ) and H adsorption (ΔGH ) in the amorphous/crystalline CrOx -Ni3 N heterostructure are conducive to the superior and stable HER activity. Experimental data confirm that numerous oxygen vacancies and amorphous/crystalline interfaces in the CrOx -Ni3 N catalysts are favorable for abundant accessible active sites and enhanced intrinsic activity, resulting in excellent catalytic performances for HER and OER. Additionally, the in situ reconstruction of CrOx -Ni3 N into highly active Ni3 N/Ni(OH)2 is responsible for the optimized OER performance in a long-term stability test. Eventually, an alkaline electrolyzer using CrOx -Ni3 N as both cathode and anode has a low cell voltage of 1.53 V at 10 mA cm-2 , together with extraordinary durability for 500 h, revealing its potential in industrial applications.
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