High Production of Hydrogen on Demand from Silanes Catalyzed by Iridium Complexes as a Versatile Hydrogen Storage System

催化作用 脱氢 氢气储存 硅烷 化学 制氢 甲酸 卡宾 组合化学 有机化学 光化学 硅烷
作者
David Ventura‐Espinosa,Sara Sabater,Alba Carretero‐Cerdán,Miguel Baya,J.A. Mata
出处
期刊:ACS Catalysis 卷期号:8 (3): 2558-2566 被引量:61
标识
DOI:10.1021/acscatal.7b04479
摘要

The catalytic dehydrogenative coupling of silanes and alcohols represents a convenient process to produce hydrogen on demand. The catalyst, an iridium complex of the formula [IrCp*(Cl)2(NHC)] containing an N-heterocyclic carbene (NHC) ligand functionalized with a pyrene tag, catalyzes efficiently the reaction at room temperature producing H2 quantitatively within a few minutes. As a result, the dehydrogenative coupling of 1,4-disilabutane and methanol enables an effective hydrogen storage capacity of 4.3 wt % that is as high as the hydrogen contained in the dehydrogenation of formic acid, positioning the silane/alcohol pair as a potential liquid organic hydrogen carrier for energy storage. In addition, the heterogenization of the iridium complex on graphene presents a recyclable catalyst that retains its activity for at least 10 additional runs. The homogeneous distribution of catalytic active sites on the basal plane of graphene prevents diffusion problems, and the reaction kinetics are maintained after immobilization.
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