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Ethanol and Higher Alcohols Synthesis from Syngas over CuCoM (M=Fe, Cr, Ga and Al) Nanoplates Derived From Hydrotalcite‐Like Precursors

水滑石 催化作用 合成气 吸附 格式化 金属 离解(化学) 化学 乙醇 选择性 无机化学 化学工程 有机化学 工程类
作者
Kai Sun,Yingquan Wu,Minghui Tan,Liyan Wang,Guohui Yang,Min Zhang,Wei Zhang,Yisheng Tan
出处
期刊:Chemcatchem [Wiley]
卷期号:11 (11): 2695-2706 被引量:33
标识
DOI:10.1002/cctc.201900096
摘要

Abstract A series of CuCoM (M=Fe, Cr, Ga and Al) nanoplates derived from hydrotalcite‐like precursors were synthesized by co‐precipitation method and evaluated for ethanol and higher alcohols (HA) from syngas. The CuCoAl nanoplates demonstrated prominently improved HA selectivity of 54.9 %, and the fraction of ethanol/HA reached up to 55.9 % level. As revealed by XRD and HAADF‐STEM results, the presence of Al species in the CuCoAl nanoplates obviously enhanced the dispersion ability of Cu and Co species. Moreover, the abundance of basic sites (surface hydroxyl groups) on CuCoAl nanoplates resulted in the formation of formate species, which was a significant C 1 species for the generation of CH x intermediates. More importantly, a high probability of CO bridge adsorption on metallic Co atoms was found over optimized CuCoAl catalyst, which provided a favorable effect for CO dissociation, leading to the formation of CH x intermediates. Therefore, more CH x intermediates were generated from the formate species and CO bridge adsorption on metallic Co atoms, which provided a beneficial role for C−C chain growth in the higher alcohols production in CO hydrogenation reaction. Furthermore, a moderate ratio of surface Cu/Co was observed over optimized CuCoAl nanoplates, which can exert a synergetic effect between Cu and Co species. Ultimately, the enhanced catalytic performance was attributed to the combination of the Cu and Co species and the basic property of the CuCoAl nanoplates.
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