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Unraveling the role of GaZrO structure and oxygen vacancy in bifunctional catalyst for highly active and selective conversion of syngas into light olefins

合成气 催化作用 双功能 沸石 氧化物 双功能催化剂 选择性 化学 甲烷氧化偶联 光化学 金属 氧气 无机化学 化学工程 有机化学 工程类
作者
Fanhui Meng,Peng Zhang,Lixuan Ma,Guinan Yang,Riguang Zhang,Baojun Wang,Yongfeng Hu,Zhong Li
出处
期刊:Chemical Engineering Journal [Elsevier]
卷期号:467: 143500-143500 被引量:14
标识
DOI:10.1016/j.cej.2023.143500
摘要

The direct conversion of syngas to light olefins (STO) over metal oxide-zeolite (OX-ZEO) bifunctional catalyst has aroused wide interest. However, due to unmatched reaction temperature for CO conversion to oxygenated hydrocarbons over metal oxide (200–300 °C) and C−C coupling reaction over zeolite (350–450 °C), it is still a great challenge to achieve both high light olefins selectivity and high CO conversion; moreover, the reaction mechanism needs to be further studied. Herein, the Ga-Zr oxide is taken as a probe oxide to mix with SAPO-34 zeolite for STO. A high light olefins selectivity of 88.6% is achieved at an extremely high CO conversion of 51.6% with a stable activity for 200 h. The incorporation of Ga into ZrO2 generates the GaZrOx solid solution structure with abundant concentration of oxygen vacancy and hydroxy group, the strong synergetic effect between Ga and Zr in GaZrOx benefits the CO activation and CH3O* formation at high temperatures (280–430 °C), providing a compatible temperature match for C−C coupling over SAPO-34. The GaZrOx is a promising and potential catalyst for industrial application in direct conversion of syngas to olefins, aromatics, and liquid fuels.
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