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Unveiling the Bifunctional Photo/Electrocatalytic Activity of In Situ Grown CdSe QDs on g-C3N4 Nanosheet Z-Scheme Heterostructures for Efficient Hydrogen Generation

纳米片 双功能 制氢 异质结 催化作用 原位 材料科学 化学 电催化剂 纳米技术 光化学 光电子学 电化学 物理化学 电极 有机化学
作者
Amir Mehtab,Tokeer Ahmad
出处
期刊:ACS Catalysis 卷期号:14 (2): 691-702 被引量:56
标识
DOI:10.1021/acscatal.3c03632
摘要

The successive ionic layer adsorption and reaction (SILAR) method was used to deposit several CdSe quantum dots (QDs) on the surface of g-C3N4 nanosheets. In comparison to the single moiety of g-C3N4, as-prepared heterostructures displayed an improved bifunctional photo- and electrocatalytic activity for oxygen (OER) and hydrogen evolution reactions (HER). Significantly, the 30 SILAR cycles optimized CdSe QDs/g-C3N4 heterostructure exhibited high performances and stabilities for the OER and HER reaction in alkaline conditions. The as-prepared heterostructure catalyst also exhibited an efficient photocatalytic activity toward the H2 evolution reaction and produced 4306 μmol of H2 gas with 23.8% of apparent quantum yield in the presence of triethanolamine as a sacrificial agent. Photoluminescence spectroscopy, electron paramagnetic resonance, and impedance spectroscopy suggest that the synergy between g-C3N4 nanosheets and CdSe QDs leads to higher catalytic activities, as indicated by the low overpotentials of 147 and 218 mV to obtain a 10 mA cm–2 current density for the HER and OER reactions, respectively. Furthermore, in situ Fourier transform infrared spectroscopy, liquid chromatography–mass spectroscopy, and high-performance liquid chromatography were conducted to determine the photochemical intermediate products to confirm the successful oxidation of TEOA by capturing holes. The outcome is in accordance with the fact that the photogenerated electrons are transferred from the conduction band (CB) of g-C3N4 nanosheets to the valence band (VB) of CdSe QDs in a Z-scheme manner.
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