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Enhancing CO2 photoreduction via the perfluorination of Co(II) phthalocyanine catalysts in a noble-metal-free system

催化作用 过电位 酞菁 贵金属 化学 选择性 光敏剂 金属 光化学 光催化 量子产额 无机化学 有机化学 物理化学 电化学 电极 荧光 物理 量子力学
作者
Zizi Li,Jia‐Wei Wang,Yanjun Huang,Gangfeng Ouyang
出处
期刊:Chinese Journal of Catalysis [Elsevier BV]
卷期号:49: 160-167 被引量:16
标识
DOI:10.1016/s1872-2067(23)64433-x
摘要

The manufacture of high-performance photocatalytic systems based on earth-abundant elements remains a key challenge, urging operative strategies for catalyst design. Herein, we present the construction of an efficient and noble-metal-free molecular system for the photoreduction of CO2 to CO using a Cu(I) photosensitizer and Co(II) phthalocyanine catalysts. It was found that the perfluorination of Co(II) phthalocyanine shows enhanced catalytic performance for CO2-to-CO conversion compared with pristine Co(II) phthalocyanines, achieving a remarkable apparent quantum yield of 58.2% at 425 nm, which is three times that of the pristine one (19.0%). The Cu(I)/Co(II) system also achieved a maximum turnover number of 9185 and near-unity selectivity. These improvements can be attributed to the electron-withdrawing effect of the fluorine substituents, which lowers the catalytic overpotential for catalysis and decreases the Gibbs free energy of the rate-determining Co-carboxylate-forming step. This work indicates that perfluorination is an effective approach to optimize the catalytic performance of molecular catalysts.
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