The Hidden Mechanism: Excited‐State Proton‐Electron Pair Transfer in Metal Nanocluster Emission

激发态 电子转移 纳米团簇 化学 质子耦合电子转移 质子 光致发光 电子 猝灭(荧光) 金属 原子物理学 化学物理 光化学 材料科学 荧光 物理 量子力学 有机化学 光电子学
作者
Kai-Yuan Huang,Yanyan Chen,Wen‐Lu Wang,Wei‐Ming Sun,Zhen Lin,Qiaofeng Yao,Wei Chen,Jianping Xie,Hao‐Hua Deng
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
标识
DOI:10.1002/anie.202418560
摘要

Comprehending the underlying factors that govern photoluminescence (PL) in metal nanoclusters (NCs) under physiological conditions remains a highly intriguing and unresolved challenge, particularly for their biomedical applications. In this study, we evaluate the critical role of excited‐state proton‐coupled electron transfer in the emission of metal NCs. Our findings demonstrate that hydronium ion (H3O+) binding can trigger a nonlinear, pH‐dependent excited‐state concerted electron proton transfer (CEPT) reaction. This involves simultaneous electron transfer from the Au(0) core to the Au(I)‐ATT (ATT denotes 6‐aza‐2‐thiothymidine) surface and proton transfer from H3O+ to the ATT ligand in a single step, greatly promoting vibrations and rotations of the Au(I)‐ATT surface, resulting in substantial PL quenching of Au10(ATT)6 NCs. Further analyses show that the unique CEPT dynamics are strongly influenced by the opposing effects of increased reorganization energy and a larger pre‐exponential factor on the electron transfer rate. Moreover, the proposed excited‐state CEPT process is found to be prevalent in core‐shell relaxation metal NCs, such as Au25(SR)18 (SR denotes thiolate) NCs, and serves as an important factor in limiting their PL emission. By simply controlling the pKa of the ligands, the emission performance of Au25(SR)18 can be easily regulated in physiological environments.
最长约 10秒,即可获得该文献文件

科研通智能强力驱动
Strongly Powered by AbleSci AI
更新
大幅提高文件上传限制,最高150M (2024-4-1)

科研通是完全免费的文献互助平台,具备全网最快的应助速度,最高的求助完成率。 对每一个文献求助,科研通都将尽心尽力,给求助人一个满意的交代。
实时播报
刚刚
yukeshou完成签到 ,获得积分10
1秒前
黎威完成签到 ,获得积分10
2秒前
向往生活完成签到,获得积分10
2秒前
Fei发布了新的文献求助10
2秒前
小白完成签到 ,获得积分10
2秒前
iiiiiimax完成签到,获得积分10
3秒前
Nathan完成签到 ,获得积分10
3秒前
xyx完成签到,获得积分10
3秒前
陈军完成签到,获得积分0
4秒前
wangli完成签到,获得积分10
4秒前
科研通AI2S应助丝丢皮的采纳,获得10
4秒前
丘比特应助lanshuitai采纳,获得10
4秒前
CipherSage应助FunnyL采纳,获得10
5秒前
5秒前
左丘完成签到,获得积分10
6秒前
coolru发布了新的文献求助50
6秒前
loveananya完成签到,获得积分10
6秒前
俭朴钢铁侠完成签到 ,获得积分10
6秒前
7秒前
哈哈哈完成签到,获得积分10
7秒前
hhh发布了新的文献求助10
7秒前
7秒前
7秒前
黑暗系完成签到,获得积分10
8秒前
一一风荷举完成签到,获得积分10
8秒前
铂铑钯钌完成签到,获得积分10
8秒前
雪菜完成签到 ,获得积分10
8秒前
orixero应助呆萌棒棒糖采纳,获得10
9秒前
10秒前
超级台灯完成签到 ,获得积分10
10秒前
豪杰发布了新的文献求助10
11秒前
11秒前
11秒前
取什么好呢完成签到,获得积分10
11秒前
tjunqi完成签到,获得积分10
11秒前
Qingcyx完成签到,获得积分10
11秒前
小林完成签到,获得积分10
11秒前
sunshitao发布了新的文献求助10
12秒前
12秒前
高分求助中
Sustainability in Tides Chemistry 2000
Microlepidoptera Palaearctica, Volumes 1 and 3 - 13 (12-Volume Set) [German] 1122
Дружба 友好报 (1957-1958) 1000
The Data Economy: Tools and Applications 1000
Mantiden - Faszinierende Lauerjäger – Buch gebraucht kaufen 700
PraxisRatgeber Mantiden., faszinierende Lauerjäger. – Buch gebraucht kaufe 700
A Dissection Guide & Atlas to the Rabbit 600
热门求助领域 (近24小时)
化学 医学 生物 材料科学 工程类 有机化学 生物化学 物理 内科学 纳米技术 计算机科学 化学工程 复合材料 基因 遗传学 催化作用 物理化学 免疫学 量子力学 细胞生物学
热门帖子
关注 科研通微信公众号,转发送积分 3099895
求助须知:如何正确求助?哪些是违规求助? 2751334
关于积分的说明 7613172
捐赠科研通 2403314
什么是DOI,文献DOI怎么找? 1275235
科研通“疑难数据库(出版商)”最低求助积分说明 616318
版权声明 599053