In situ probing electrified interfacial water structures at atomically flat surfaces

化学物理 电化学 材料科学 拉曼光谱 电极 分子 氢键 分解水 原位 纳米技术 化学 物理化学 催化作用 光学 物理 有机化学 光催化 生物化学
作者
Chaoyu Li,Jia‐Bo Le,Yaohui Wang,Shu Chen,Zhilin Yang,Jianfeng Li,Jun Cheng,Zhong‐Qun Tian
出处
期刊:Nature Materials [Springer Nature]
卷期号:18 (7): 697-701 被引量:470
标识
DOI:10.1038/s41563-019-0356-x
摘要

Solid/liquid interfaces are ubiquitous in nature and knowledge of their atomic-level structure is essential in elucidating many phenomena in chemistry, physics, materials science and Earth science1. In electrochemistry, in particular, the detailed structure of interfacial water, such as the orientation and hydrogen-bonding network in electric double layers under bias potentials, has a significant impact on the electrochemical performances of electrode materials2–4. To elucidate the structures of electric double layers at electrochemical interfaces, we combine in situ Raman spectroscopy and ab initio molecular dynamics and distinguish two structural transitions of interfacial water at electrified Au single-crystal electrode surfaces. Towards negative potentials, the interfacial water molecules evolve from structurally ‘parallel’ to ‘one-H-down’ and then to ‘two-H-down’. Concurrently, the number of hydrogen bonds in the interfacial water also undergoes two transitions. Our findings shed light on the fundamental understanding of electric double layers and electrochemical processes at the interfaces. Interfacial water structures in electric double layers under bias potentials can impact the electrochemical performance of electrodes. Two structural transitions of interfacial water at electrified Au single-crystal electrode surfaces have now been identified.
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