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Direct Conversion of Syngas to Ethanol within Zeolite Crystals

氧合物 合成气 沸石 选择性 化学 化学工程 催化作用 工程类 有机化学
作者
Chengtao Wang,Jian Zhang,Gangqiang Qin,Liang Wang,Erik Zuidema,Qi Yang,Shanshan Dang,Chengguang Yang,Jianping Xiao,Xiangju Meng,C.M.A.M. Mesters,Feng‐Shou Xiao
出处
期刊:Chem [Elsevier]
卷期号:6 (3): 646-657 被引量:140
标识
DOI:10.1016/j.chempr.2019.12.007
摘要

The direct transformation of syngas into C2-oxygenates (e.g., ethanol) is in great demand, but it is still challenging because of the low selectivity and poor catalyst stability. Here, we overcome the issues and report a zeolite-fixation methodology to strengthen the transformation. By employing the extensively investigated RhMn catalyst, the silicate-1 zeolite-fixed RhMn nanoparticles with core-shell structure ([email protected]) exhibit high efficacy for the C2 oxygenates production from syngas, giving oxygenate selectivity at 40.3% under CO conversion of 42.4% (C2-oxygenate selectivity at 88.3% in the total oxygenates), which decidedly outperforms the previous catalysts in direct syngas-to-ethanol transformation. Multiple studies demonstrate that the rigid zeolite framework efficiently stabilizes the Mn-O-Rhδ+ structure, known as the crucial site for C2-oxygenate formation. In the long-term test, the [email protected] catalyst exhibits constant C2-oxygenate productivities with superior durability. This investigation demonstrates the powerful siliceous zeolite support in the C2-oxygenate production, which has not been explored previously.
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