Oxygen and nitrogen co-doped ordered mesoporous carbon materials enhanced the electrochemical selectivity of O2 reduction to H2O2

选择性 化学 电化学 催化作用 吸附 介孔材料 无机化学 X射线光电子能谱 过氧化氢 化学工程 电极 光化学 有机化学 物理化学 工程类
作者
Meichun Qin,Shiying Fan,Liang Wang,Guoqiang Gan,Xinyang Wang,Jie Cheng,Zhengping Hao,Xinyong Li
出处
期刊:Journal of Colloid and Interface Science [Elsevier]
卷期号:562: 540-549 被引量:51
标识
DOI:10.1016/j.jcis.2019.11.080
摘要

Electrochemical hydrogen peroxide production from two-electron oxygen reduction reaction, a cost-effective, sustainable and reliable method compared with the traditional anthraquinone process, is attracting growing attention. However, it is challenged by the selectivity of electrocatalysts. In this context, nitrogen and oxygen co-doped ordered mesoporous carbon materials have been successfully fabricated. Benefiting from the ordered pore structure, better dispersion behavior and valid doping effect, a high selectivity (~95.00%), good activity and stability toward H2O2 production were achieved. Systematic characterizations like physical adsorption, zeta potential, X-ray photoelectron spectroscopy and density functional theory (DFT) calculation revealed that interactive effects between pyridinic N and functional groups of COOH/COC largely facilitated the desorption of intermediates (*OOH, * represents an unoccupied active site) in turn enhance the selectivity of electrocatalysts toward H2O2 production. Interestingly, H2O2 produced in situ was applied to Electro-Fenton, the formaldehyde mineralization rate was high to about 88.06%. These findings offer a rational chemical design of electrocatalysts toward H2O2 production and pollutant purification.
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