Cobalt-Promoted Noble-Metal Catalysts for Efficient Hydrogen Generation from Ammonia Borane Hydrolysis

氨硼烷 化学 催化作用 贵金属 水解 无机化学 制氢 金属 有机化学
作者
Yali Meng,Qinghao Sun,Tianjun Zhang,Jichao Zhang,Zhuoya Dong,Yanhang Ma,Zhangxiong Wu,Huifang Wang,Xiaoguang Bao,Qiming Sun,Jihong Yu
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:145 (9): 5486-5495 被引量:104
标识
DOI:10.1021/jacs.3c00047
摘要

Ammonia borane (AB) has been regarded as a promising material for chemical hydrogen storage. However, the development of efficient, cost-effective, and stable catalysts for H2 generation from AB hydrolysis remains a bottleneck for realizing its practical application. Herein, a step-by-step reduction strategy has been developed to synthesize a series of bimetallic species with small sizes and high dispersions onto various metal oxide supports. Superior to other non-noble metal species, the introduction of Co species can remarkably and universally promote the catalytic activity of various noble metals (e.g., Pt, Rh, Ru, and Pd) in AB hydrolysis reactions. The optimized Pt0.1%Co3%/TiO2 catalyst exhibits a superhigh H2 generation rate from AB hydrolysis, showing a turnover frequency (TOF) value of 2250 molH2 molPt–1 min–1 at 298 K. Such a TOF value is about 10 and 15 times higher than that of the monometal Pt/TiO2 and commercial Pt/C catalysts, respectively. The density functional theory (DFT) calculation reveals that the synergy between Pt and CoO species can remarkably promote the chemisorption and dissociation of water molecules, accelerating the H2 evolution from AB hydrolysis. Significantly, the representative Pt0.25%Co3%/TiO2 catalyst exhibits excellent stability, achieving a record-high turnover number of up to 215,236 at room temperature. The excellent catalytic performance, superior stability, and low cost of the designed catalysts create new prospects for their practical application in chemical hydrogen storage.
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