Oxygen-Bridged Cu Binuclear Sites for Efficient Electrocatalytic CO2 Reduction to Ethanol at Ultralow Overpotential

化学 过电位 乙醇 氧气 法拉第效率 析氧 纳米笼 氧化还原 无机化学 催化作用 可逆氢电极 电化学 有机化学 电极 物理化学 工作电极
作者
Fengfei Xu,Biao Feng,Zhen Shen,Yiqun Chen,Jiao Liu,Yan Zhang,Jingyi Tian,Zhang Jun-ru,Xizhang Wang,Lijun Yang,Qiang Wu,Zheng Hu
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:146 (13): 9365-9374 被引量:46
标识
DOI:10.1021/jacs.4c01610
摘要

Electrocatalytic CO2 reduction (CO2RR) to alcohols offers a promising strategy for converting waste CO2 into valuable fuels/chemicals but usually requires large overpotentials. Herein, we report a catalyst comprising unique oxygen-bridged Cu binuclear sites (CuOCu-N4) with a Cu···Cu distance of 3.0–3.1 Å and concomitant conventional Cu–N4 mononuclear sites on hierarchical nitrogen-doped carbon nanocages (hNCNCs). The catalyst exhibits a state-of-the-art low overpotential of 0.19 V (versus reversible hydrogen electrode) for ethanol and an outstanding ethanol Faradaic efficiency of 56.3% at an ultralow potential of −0.30 V, with high-stable Cu active-site structures during the CO2RR as confirmed by operando X-ray adsorption fine structure characterization. Theoretical simulations reveal that CuOCu-N4 binuclear sites greatly enhance the C–C coupling at low potentials, while Cu-N4 mononuclear sites and the hNCNC support increase the local CO concentration and ethanol production on CuOCu-N4. This study provides a convenient approach to advanced Cu binuclear site catalysts for CO2RR to ethanol with a deep understanding of the mechanism.
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