5f Covalency Synergistically Boosting Oxygen Evolution of UCoO4 Catalyst

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作者
Xiao Lin,Yucheng Huang,Zhiwei Hu,Lili Li,Jing Zhou,Qingyun Zhao,Haoliang Huang,Jian Sun,Chih‐Wen Pao,Yu‐Chung Chang,Hong‐Ji Lin,Chien‐Te Chen,Chung‐Li Dong,Jian‐Qiang Wang,Linjuan Zhang
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:144 (1): 416-423 被引量:54
标识
DOI:10.1021/jacs.1c10311
摘要

Electronic structure modulation among multiple metal sites is key to the design of efficient catalysts. Most studies have focused on regulating 3d transition-metal active ions through other d-block metals, while few have utilized f-block metals. Herein, we report a new class of catalyst, namely, UCoO4 with alternative CoO6 and 5f-related UO6 octahedra, as a unique example of a 5f-covalent compound that exhibits enhanced electrocatalytic oxygen evolution reaction (OER) activity because of the presence of the U 5f-O 2p-Co 3d network. UCoO4 exhibits a low overpotential of 250 mV at 10 mA cm-2, surpassing other unitary cobalt-based catalysts ever reported. X-ray absorption spectroscopy revealed that the Co2+ ion in pristine UCoO4 was converted to high-valence Co3+/4+, while U6+ remained unchanged during the OER, indicating that only Co was the active site. Density functional theory calculations demonstrated that the OER activity of Co3+/4+ was synergistically enhanced by the covalent bonding of U6+-5f in the U 5f-O 2p-Co 3d network. This study opens new avenues for the realization of electronic structure manipulation via unique 5f involvement.
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