Enhanced oxygen vacancies to improve ethyl acetate oxidation over MnOx-CeO2 catalyst derived from MOF template

空间速度 催化作用 煅烧 催化氧化 乙酸乙酯 化学 氧气 拉曼光谱 化学工程 无机化学 选择性 有机化学 工程类 物理 光学
作者
Yiwen Jiang,Jingheng Gao,Qian Zhang,Ziyi Liu,Mingli Fu,Junliang Wu,Yun Hu,Daiqi Ye
出处
期刊:Chemical Engineering Journal [Elsevier BV]
卷期号:371: 78-87 被引量:142
标识
DOI:10.1016/j.cej.2019.03.233
摘要

Industrial volatile organic compounds (VOCs) are harmful to the environment and human health. Catalytic oxidation is the most effective method for end-of-pipe control. The challenges of VOC catalytic oxidation are the high space velocities and low oxidation temperatures. In this work, Mn cations were introduced into Ce-BTC supports by an impregnation method, after which the mixture was calcined. The as-synthesized CeO2-supported Mn catalyst MnOx-CeO2-s exhibited an outstanding activity for ethyl acetate (EtOAc) catalytic oxidation, which reached complete conversion at 210 °C (T99 = 210 °C), even at a high space velocity (WHSV = 60,000 mL g−1 h−1). With in situ UV Raman and other characterization methods, the Frankel oxygen vacancy (F-OV) was determined to be the crucial active site for EtOAc catalytic oxidation. The excellent low temperature activity of MnOx-CeO2-s benefited from the enhanced F-OVs concentration. The high temperature stability was attributed to the stable F-OVs recovery potential of the Ce-BTC-derived CeO2 support. The durability at a high space velocity was the result of the unique crossed channel structure inherited from Ce-BTC. These findings unraveled the crucial role of F-OVs in the EtOAc catalytic oxidation and the value of MOF-derived materials, which highlighted a feasible approach for the design of VOC-removal catalysts.
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