Construction of a sp3/sp2 Carbon Interface in 3D N‐Doped Nanocarbons for the Oxygen Reduction Reaction

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作者
Jian Gao,Yun Wang,Haihua Wu,Xi Liu,Leilei Wang,Qiaolin Yu,Aowen Li,Hong Wang,Chuqiao Song,Zirui Gao,Mi Peng,Mengtao Zhang,Na Ma,Jiaou Wang,Wu Zhou,Guoxiong Wang,Zhen Yin,Ding Ma
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:58 (42): 15089-15097 被引量:293
标识
DOI:10.1002/anie.201907915
摘要

Abstract The development of highly efficient metal‐free carbon electrocatalysts for the oxygen reduction reaction (ORR) is one very promising strategy for the exploitation and commercialization of renewable and clean energy, but this still remains a significant challenge. Herein, we demonstrate a facile approach to prepare three‐dimensional (3D) N‐doped carbon with a sp 3 /sp 2 carbon interface derived from ionic liquids via a simple pyrolysis process. The tunable hybrid sp 3 and sp 2 carbon composition and pore structures stem from the transformation of ionic liquids to polymerized organics and introduction of a Co metal salt. Through tuning both composition and pores, the 3D N‐doped nanocarbon with a high sp 3 /sp 2 carbon ratio on the surface exhibits a superior electrocatalytic performance for the ORR compared to that of the commercial Pt/C in Zn–air batteries. Density functional theory calculations suggest that the improved ORR performance can be ascribed to the existence of N dopants at the sp 3 /sp 2 carbon interface, which can lower the theoretical overpotential of the ORR.
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