Iron Particle Size Effects for Direct Production of Lower Olefins from Synthesis Gas

化学 费托法 甲烷 粒径 催化作用 碳化物 化学工程 空间速度 合成气 天然气 选择性 巴(单位) 无机化学 有机化学 物理化学 物理 气象学 工程类
作者
Hirsa M. Torres Galvis,Johannes H. Bitter,Thomas Davidian,Matthijs Ruitenbeek,A. Iulian Dugulan,Krijn P. de Jong
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:134 (39): 16207-16215 被引量:411
标识
DOI:10.1021/ja304958u
摘要

The Fischer–Tropsch synthesis of lower olefins (FTO) is an alternative process for the production of key chemical building blocks from non-petroleum-based sources such as natural gas, coal, or biomass. The influence of the iron carbide particle size of promoted and unpromoted carbon nanofiber supported catalysts on the conversion of synthesis gas has been investigated at 340–350 °C, H2/CO = 1, and pressures of 1 and 20 bar. The surface-specific activity (apparent TOF) based on the initial activity of unpromoted catalysts at 1 bar increased 6–8-fold when the average iron carbide size decreased from 7 to 2 nm, while methane and lower olefins selectivity were not affected. The same decrease in particle size for catalysts promoted by Na plus S resulted at 20 bar in a 2-fold increase of the apparent TOF based on initial activity which was mainly caused by a higher yield of methane for the smallest particles. Presumably, methane formation takes place at highly active low coordination sites residing at corners and edges, which are more abundant on small iron carbide particles. Lower olefins are produced at promoted (stepped) terrace sites that are available and active, quite independent of size. These results demonstrate that the iron carbide particle size plays a crucial role in the design of active and selective FTO catalysts.
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