Regulating Fe Intermediate Spin States via FeN4‐Cl‐Ti Structure for Enhanced Oxygen Reduction

材料科学 氧气 氧还原 氧还原反应 还原(数学) 自旋(空气动力学) 自旋态 结晶学 无机化学 物理化学 热力学 物理 电化学 化学 几何学 电极 数学 量子力学
作者
Shuren Zhang,Yitong Han,Rui Zhang,Zhiyuan Zhang,Genban Sun
出处
期刊:Advanced Energy Materials [Wiley]
被引量:2
标识
DOI:10.1002/aenm.202403899
摘要

Abstract Modulating the spin states of FeN 4 moieties is critical for enhancing the electrocatalytic oxygen reduction reaction (ORR). In this study, Ti 4 N 3 Cl x and Ti 4 N 3 O x MXenes are synthesized and functionalized with iron phthalocyanine (FePc) to form model catalysts with well‐defined FeN 4 ‐Cl‐Ti and FeN 4 ‐O‐Ti structures, respectively. The FeN 4 ‐Cl‐Ti structure, formed within the Ti 4 N 3 Cl x /FePc composite, enables precise modulation of FeN 4 spin states from low to intermediate spin, significantly enhancing ORR performance. In contrast, the FeN 4 ‐O‐Ti structure in Ti 4 N 3 O x /FePc shows less effective spin state modulation, leading to comparatively lower ORR activity. Compared to FePc and Ti 4 N 3 O x /FePc, Ti 4 N 3 Cl x /FePc demonstrates superior electrochemical performance, with an ORR half‐wave potential of +0.91 V versus RHE and doubled power densities in Zn–air batteries (214.5 mW cm −2 ). Theoretical studies confirm that the intermediate spin states induced by the weak‐field ligand‐modified FeN 4 ‐Cl‐Ti structure in Ti 4 N 3 Cl x /FePc facilitate electron filling in the antibonding orbital composed of Fe 3dz 2 and O 2 π* orbitals, greatly enhancing O₂ activation and ORR activity. These findings underscore the superior catalytic properties of FeN 4 ‐Cl‐Ti compared to FeN 4 ‐O‐Ti, advancing the understanding of spin state‐related catalytic mechanisms and guiding the design of high‐performance ORR catalysts.
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