Photoinduced inverse vulcanization

化学 硫化 催化作用 硫黄 聚合物 固化(化学) 原子经济 密度泛函理论 光化学 纳米技术 有机化学 天然橡胶 计算化学 高分子化学 材料科学
作者
Jinhong Jia,Jingjiang Liu,Zhi-Qiang Wang,Tao Liu,Peiyao Yan,Xue‐Qing Gong,Chengxi Zhao,Linjiang Chen,Congcong Miao,Wei Zhao,Shanshan Cai,Xi‐Cun Wang,Andrew I. Cooper,Xiaofeng Wu,Tom Hasell,Zheng‐Jun Quan
出处
期刊:Nature Chemistry [Nature Portfolio]
卷期号:14 (11): 1249-1257 被引量:86
标识
DOI:10.1038/s41557-022-01049-1
摘要

The inverse vulcanization (IV) of elemental sulfur to generate sulfur-rich functional polymers has attracted much recent attention. However, the harsh reaction conditions required, even with metal catalysts, constrains the range of feasible crosslinkers. We report here a photoinduced IV that enables reaction at ambient temperatures, greatly broadening the scope for both substrates and products. These conditions enable volatile and gaseous alkenes and alkynes to be used in IV, leading to sustainable alternatives for environmentally harmful plastics that were hitherto inaccessible. Density functional theory calculations reveal different energy barriers for thermal, catalytic and photoinduced IV processes. This protocol circumvents the long curing times that are common in IV, generates no H2S by-products, and produces high-molecular-weight polymers (up to 460,000 g mol−1) with almost 100% atom economy. This photoinduced IV strategy advances both the fundamental chemistry of IV and its potential industrial application to generate materials from waste feedstocks.
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