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Isoelectronic Organic Dye-Based Covalent Organic Framework with Varied Nitrogen Content for Tuning Optoelectronic Properties and Photocatalytic H2 Evolution

光催化 氮气 共价键 材料科学 内容(测量理论) 光化学 光电子学 化学 有机化学 催化作用 数学 数学分析
作者
Han Hao,Qiang Xue,Jiehua Ding,Jianyu Han,Hanxi Li,Yougui Li,Xukai Zhou
出处
期刊:ACS applied polymer materials [American Chemical Society]
标识
DOI:10.1021/acsapm.4c03047
摘要

The classical organic dyes anthracene, acridine, and phenazine, as building blocks in the construction of three covalent organic frameworks (COFs), are presented for comprehensive comparison studies. Employing a sophisticated atomic-level skeleton-editing strategy through the precise adjustment of nitrogen content enables the regulation of intrinsic properties across macro- to micro-scales, encompassing color, morphology, thermal stability, charge separation, transfer dynamics, energy level position, and photocatalytic performance, among others. Extensive characterization technologies and density functional theory (DFT) calculations are elaborately performed to illustrate the "butterfly effect", wherein atomic-level "flapping of the wings" within COF materials can significantly impact other aspects. In application experiments, photocatalytic hydrogen evolution (PHE) is studied as a model reaction. The results suggest that the anthracene-based COF (COF-Ant), with the strongest electron-donating ability, achieves the highest PHE rate among the three COFs at 2493 μmol·g–1·h–1. Additionally, the uniformity of the three COFs is highlighted, including shared features such as organic dyes and imine linkages, resulting in wide visible absorption, a narrow band gap, and topological features. This work offers a promising outlook for the rational construction of donor–acceptor (D–A) frameworks through atomic-level engineering, facilitating the customization of optoelectronic, photocatalysis, and other properties.
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