Contrasting Capability of Single Atom Palladium for Thermocatalytic versus Electrocatalytic Nitrate Reduction Reaction

化学 双金属片 催化作用 选择性 氧化还原 电催化剂 硝酸盐 无机化学 电化学 物理化学 有机化学 电极
作者
Xuanhao Wu,Mohammadreza Nazemi,Srishti Gupta,Adam Chismar,Kiheon Hong,Hunter P. Jacobs,Wenqing Zhang,Kali Rigby,Tayler Hedtke,Qingxiao Wang,Eli Stavitski,Michael S. Wong,Christopher L. Muhich,Jae‐Hong Kim
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:13 (10): 6804-6812 被引量:37
标识
DOI:10.1021/acscatal.3c01285
摘要

The occurrence of high concentrations of nitrate in various water resources is a significant environmental and human health threat, demanding effective removal technologies. Single atom alloys (SAAs) have emerged as a promising bimetallic material architecture in various thermocatalytic and electrocatalytic schemes including nitrate reduction reaction (NRR). This study suggests that there exists a stark contrast between thermocatalytic (T-NRR) and electrocatalytic (E-NRR) pathways that resulted in dramatic differences in SAA performances. Among Pd/Cu nanoalloys with varying Pd–Cu ratios from 1:100 to 100:1, Pd/Cu(1:100) SAA exhibited the greatest activity (TOFPd = 2 min–1) and highest N2 selectivity (94%) for E-NRR, while the same SAA performed poorly for T-NRR as compared to other nanoalloy counterparts. DFT calculations demonstrate that the improved performance and N2 selectivity of Pd/Cu(1:100) in E-NRR compared to T-NRR originate from the higher stability of NO3* in electrocatalysis and a lower N2 formation barrier than NH due to localized pH effects and the ability to extract protons from water. This study establishes the performance and mechanistic differences of SAA and nanoalloys for T-NRR versus E-NRR.
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