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First-Principles Landscape of Single Atomic Catalysts to Metal Catalysts

催化作用 共价键 吸附 过渡金属 金属 碳纤维 纳米技术 材料科学 化学工程 化学 物理化学 有机化学 复合数 工程类 复合材料
作者
Mengjiao Li,Ruihu Lu,Yu Mao,Zhixin Hu,Ziyun Wang
出处
期刊:Journal of Physical Chemistry C [American Chemical Society]
卷期号:128 (5): 1964-1970 被引量:3
标识
DOI:10.1021/acs.jpcc.3c07782
摘要

Catalyzing oxygen reduction toward water, while generating electrical energy, holds great potential in scaling eco-friendly energy conversation and storage technologies. Current studies have largely focused on single iron atomic catalysts and carbon-supported platinum nanoparticles. Consequently, the exploration of alternative catalysts has been restricted, leaving a wealth of potential undiscovered. Here, we reported a transition from metallic to covalent bonding in carbon-supported transition metal catalysts (TM@Cs), which can explain the formation of two high-activity regions that are centered around iron single atomic catalysts and Pt-NPs. In addition to the classical scaling relation (ΔG*OOH = ΔG*OH + 3.2), we identified a novel scaling relation (ΔG*OOH = 1.55ΔG*OH + 0.77) between *OOH and *OH adsorption energy, dictating the presence of the second oxygen reduction reaction (ORR) pathway. TM@Cs with a higher metal-to-covalent bond ratio demonstrate a strong adsorption, favoring this new ORR pathway and suggesting inferior activity compared to that along the traditional ORR pathway. By increasing the covalent bonds in TM@Cs, it is likely to diminish the adsorption strength, thereby transitioning from this new pathway back to the conventional pathway and showing an activity improvement. This work provides a deep understanding of carbon-supported metal catalysts in designing effective catalysts.
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