Boosting Hydrogen Peroxide Electrosynthesis via Modulating the Interfacial Hydrogen‐Bond Environment

电合成 化学 电化学 电解质 过氧化氢 选择性 催化作用 无机化学 光化学 电极 有机化学 物理化学
作者
Yushuang Fang,Fan Yu,Kunchi Xie,Wangxin Ge,Yihua Zhu,Zhiwen Qi,Zhen Song,Hongliang Jiang,Chunzhong Li
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:62 (27) 被引量:35
标识
DOI:10.1002/anie.202304413
摘要

Designing highly efficient and stable electrode-electrolyte interface for hydrogen peroxide (H2 O2 ) electrosynthesis remains challenging. Inhibiting the competitive side reaction, 4 e- oxygen reduction to H2 O, is essential for highly selective H2 O2 electrosynthesis. Instead of hindering excessive hydrogenation of H2 O2 via catalyst modification, we discover that adding a hydrogen-bond acceptor, dimethyl sulfoxide (DMSO), to the KOH electrolyte enables simultaneous improvement of the selectivity and activity of H2 O2 electrosynthesis. Spectral characterization and molecular simulation confirm that the formation of hydrogen bonds between DMSO and water molecules at the electrode-electrolyte interface can reduce the activity of water dissociation into active H* species. The suitable H* supply environment hinders excessive hydrogenation of the oxygen reduction reaction (ORR), thus improving the selectivity of 2 e- ORR and achieving over 90 % selectivity of H2 O2 . This work highlights the importance of regulating the interfacial hydrogen-bond environment by organic molecules as a means of boosting electrochemical performance in aqueous electrosynthesis and beyond.
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