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Synergistic Effect of Ion Doping and Type-II Heterojunction Construction and Ciprofloxacin Degradation by MIL-68(In,Bi)-NH2@BiOBr under Visible Light

异质结 材料科学 光催化 兴奋剂 降级(电信) 密度泛函理论 可见光谱 光电子学 光化学 离子 电子转移 化学工程 纳米技术 催化作用 计算化学 有机化学 化学 电子工程 工程类
作者
Yongjun Peng,Jialiang Lin,Ji‐Liang Niu,Xiaolan Guo,Yazhen Chen,Tongke Hu,Jianhua Cheng,Yongyou Hu
出处
期刊:ACS Applied Materials & Interfaces [American Chemical Society]
卷期号:16 (2): 2351-2364 被引量:13
标识
DOI:10.1021/acsami.3c16037
摘要

Heterojunction structure and ion doping techniques are viable tactics in facilitating the generation and separation of photogenerated electrons and holes in photocatalysis. In the current study, a novel Bi ion-doped MIL-68(In,Bi)-NH2@BiOBr (MIBN@BOB) type-II heterojunction was first synthesized in a one-step solvothermal reaction. Doping of Bi ions not only broadened the light-sensing range but also provided reliable anchor sites for the in situ growth of BiOBr. Meanwhile, the heterostructure supplied new channels for photogenerated carriers, accelerating the transfer and inhibiting the recombination of photogenerated electron–hole. The obtained MIBN@BOB exhibited enhanced photocatalytic performance (91.1%) than MIL-68(In)-NH2 (40.8%) and BiOBr (57.5%) in ciprofloxacin (CIP) degradation under visible light, with excellent reusability. Photocatalysts were characterized in detail, and a series of photoelectrochemical tests were utilized to analyze the photoelectric properties. MIBN@BOB were deduced to conform the electron conduction mechanism of conventional type-II heterojunctions. More importantly, based on the above experiments and density functional theory (DFT) calculation, BiOBr-Bi in MIBN@BOB can serve as the major active sites of CIP enrichment, and •O2– and 1O2 generated at the BiOBr interface can react with the adsorbed CIP directly. Lastly, the possible degradation products and pathways of CIP were analyzed by liquid chromatography-tandem mass spectrometry (LC/MS/MS). This study provides a reference for the construction of ion-doping-modified metal–organic framework (MOF)-based heterojunction photocatalysts and their application in antibiotic removal.
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