Pinning of the Fermi Level in CuFeO2 by Polaron Formation Limiting the Photovoltage for Photochemical Water Splitting

材料科学 费米能级 光电阴极 分解水 极化子 X射线光电子能谱 异质结 凝聚态物理 光催化 电子 光电子学 化学 核磁共振 物理 催化作用 生物化学 量子力学
作者
Yannick Hermans,Andreas Klein,Hori Pada Sarker,Muhammad N. Huda,Henrik Junge,Thierry Toupance,Wolfram Jaegermann
出处
期刊:Advanced Functional Materials [Wiley]
卷期号:30 (10) 被引量:48
标识
DOI:10.1002/adfm.201910432
摘要

Abstract CuFeO 2 is recognized as a potential photocathode for photo(electro)chemical water splitting. However, photocurrents with CuFeO 2 ‐based systems are rather low so far. In order to optimize charge carrier separation and water reduction kinetics, defined CuFeO 2 /Pt, CuFeO 2 /Ag, and CuFeO 2 /NiO x (OH) y heterostructures are made in this work through a photodeposition procedure based on a 2H CuFeO 2 hexagonal nanoplatelet shaped powder. However, water splitting performance tests in a closed batch photoreactor show that these heterostructured powders exhibit limited water reduction efficiencies. To test whether Fermi level pinning intrinsically limits the water reduction capacity of CuFeO 2 , the Fermi level tunability in CuFeO 2 is evaluated by creating CuFeO 2 /ITO and CuFeO 2 /H 2 O interfaces and analyzing the electronic and chemical properties of the interfaces through photoelectron spectroscopy. The results indicate that Fermi level pinning at the Fe 3+ /Fe 2+ electron polaron formation level may intrinsically prohibit CuFeO 2 from acquiring enough photovoltage to reach the water reduction potential. This result is complemented with density functional theory calculations as well.
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