Engineering a Local Free Water Enriched Microenvironment for Surpassing Platinum Hydrogen Evolution Activity

催化作用 电化学 化学 离解(化学) 电解质 极化(电化学) 无机化学 异质结 分子 化学工程 材料科学 物理化学 电极 有机化学 工程类 光电子学
作者
Qunlei Wen,Junyuan Duan,Wenbin Wang,Danji Huang,Youwen Liu,Yongliang Shi,Jiakun Fang,Anmin Nie,Huiqiao Li,Tianyou Zhai
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:61 (35) 被引量:69
标识
DOI:10.1002/anie.202206077
摘要

Manipulating the catalyst-electrolyte interface to push reactants into the inner Helmholtz plane (IHP) is highly desirable for efficient electrocatalysts, however, it has rarely been implemented due to the elusive electrochemical IHP and inherent inert catalyst surface. Here, we propose the introduction of local force fields by the surface hydroxyl group to engineer the electrochemical microenvironment and enhance alkaline hydrogen evolution activity. Taking a hydroxyl group immobilized Ni/Ni3 C heterostructure as a prototype, we reveal that the local hydrogen bond induced by the surface hydroxyl group drags 4-coordinated hydrogen-bonded H2 O molecules across the IHP to become free H2 O and thus continuously supply reactants forcatalytic sites catalytic sites. In addition, the hydroxyl group coupled with the Ni/Ni3 C heterostructure further lowers the water dissociation energy by polarization effects. As a direct outcome, hydroxyl-rich catalysts surpass Pt/C activity at high current density (500 mA cm-2 @ ≈276 mV) in alkaline medium.
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