Iridium Single-Atom Catalyst Performing a Quasi-homogeneous Hydrogenation Transformation of CO2 to Formate

催化作用 格式化 均相催化 同种类的 Atom(片上系统) 材料科学 多相催化 钳子运动 化学工程 化学 光化学 有机化学 热力学 嵌入式系统 工程类 物理 计算机科学
作者
Xianzhao Shao,Xiaofeng Yang,Jinming Xu,Song Liu,Shu Miao,Xiaoyan Liu,Xiong Su,Hongmin Duan,Yanqiang Huang,Tao Zhang
出处
期刊:Chem [Elsevier BV]
卷期号:5 (3): 693-705 被引量:202
标识
DOI:10.1016/j.chempr.2018.12.014
摘要

Heterogeneous single-atom catalysts (SACs) with atomically dispersed active metal centers represent an intermediary between heterogeneous and homogeneous catalysis. In this work, a porous organic polymer with aminopyridine functionalities was designed to fabricate a stable, atomically dispersed Ir catalyst. This Ir-based SAC exhibits excellent catalytic activity during the liquid-phase hydrogenation of CO2 to formate. The associated turnover number is as high as 25,135, representing the best performance yet for a heterogeneous conversion of CO2 to formate. Spectral characterization and density functional theory modeling demonstrate that the chemical structure of the Ir single-atom active site is analogous to that of a homogeneous mononuclear Ir pincer complex catalyst. As a result, a catalytic mechanism similar to that over a homogeneous Ir catalyst occurs during CO2 hydrogenation with this quasi-homogeneous Ir-based SAC. This work suggests a promising basis for the design of efficient SACs for the once-dominant homogeneous catalytic processes.
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