Boosting the low-temperature activity of Cu-SSZ-13 for NH3-SCR by mixing MnCeTiOx: The effect of nitrates on Cu redox cycle

催化作用 氧化还原 化学 选择性催化还原 无机化学 氮氧化物 大气温度范围 物理化学 有机化学 热力学 燃烧 物理
作者
Xinyu Li,Huawang Zhao,Yating Huang,Xiaomin Wu,Zhiwei Huang,Huazhen Shen,Guohua Jing
出处
期刊:Journal of environmental chemical engineering [Elsevier BV]
卷期号:10 (6): 109016-109016 被引量:11
标识
DOI:10.1016/j.jece.2022.109016
摘要

A composite catalyst was prepared by mechanically mixing Cu-SSZ-13 and MnCeTiO x to improve selective catalytic reduction (SCR) of NO x by ammonia. The optimal mass ratio of Cu-SSZ-13 and MnCeTiO x components in the composite catalysts was 1:1, where the NO x conversion was improved by around 40% in the temperature range of 150-300 °C compared with Cu-SSZ-13 alone. MnCeTiO x presented significantly stronger ability on the activation of NO to nitrates species than Cu-SSZ-13. Infrared (IR) and density functional theory (DFT) results showed that active nitrates intermediate on MnCeTiO x might migrate to Cu-SSZ-13, which assisted the oxidation of single Cu + to Cu 2+ to complete the Cu redox cycle. This avoided the rate-determining step that formation and oxidation of Cu + dimers in low-temperature SCR over Cu-SSZ-13. The research results are beneficial to the rational design of SCR catalysts with high-performance at low temperatures. • Superior low-temperature performance achieved in MnCeTiO x /Cu-SSZ-13 hybrid catalysts. • NO and NH 3 were activated on MnCeTiO x and Cu-SSZ-13, respectively. • NO was activated to nitrates by lattice oxygen in MnCeTiO x . • Nitrates might transfer to the Cu-SSZ-13 and oxidize single Cu + directly. • The accelerated redox cycle of Cu ions boosts low-temperature activity.
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