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Reactive Matrix-Assisted Laser Desorption/Ionization Mass Spectrometry Imaging Using an Intrinsically Photoreactive Paternò–Büchi Matrix for Double-Bond Localization in Isomeric Phospholipids

化学 质谱法 质谱成像 基质辅助激光解吸/电离 双键 基质(化学分析) 组合化学 色谱法 解吸 高分子化学 有机化学 吸附
作者
Fabian Wäldchen,Bernhard Spengler,Sven Heiles
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:141 (30): 11816-11820 被引量:120
标识
DOI:10.1021/jacs.9b05868
摘要

The location and identity of phospholipids (PLs) within tissues can serve as diagnostic markers for tissue types or diseases. Whereas mass spectrometry imaging (MSI) has emerged as a powerful bioanalytical tool to visualize PL distributions, inferring PL identities from MSI experiments is challenging. Especially, C═C double-bond (DB) positions are not identifiable in most MSI experiments. Herein, we introduce benzophenone (BPh) as a novel reactive matrix for matrix-assisted laser desorption/ionization (MALDI). BPh promotes desorption/ionization and simultaneously serves as derivatization reagent that allows functionalization of unsaturated PLs during the MALDI process via a laser-light driven Paternò–Büchi (PB) reaction without the need for additional equipment. Using BPh, PB product ions of numerous PL classes are readily generated to pinpoint the location of DBs. High lateral resolution MSI results of DB-position isomers are presented, highlighting the capabilities of BPh as a PB-reactive MALDI matrix to potentially unveil the impact of DB-position isomers in PL metabolism.
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