Composition-engineered FeCo nanoalloys with lattice expansion and optimized electron structure boosting electrocatalytic Nitrate reduction

双金属片 吸附 材料科学 X射线光电子能谱 解吸 催化作用 选择性 化学工程 纳米技术 化学 物理化学 工程类 有机化学
作者
Yang Liu,Xiu Zhong,Mengting Liu,Hongyao Zhao,Zhenxiao Wang,Ruiting Ni,Yanyun Wang,Jun Yang,Fei Gao,Yingguo Li,Enxian Yuan,Aihua Yuan,Weidong Shi,Fu Yang
出处
期刊:Applied Catalysis B-environmental [Elsevier]
卷期号:355: 124205-124205 被引量:20
标识
DOI:10.1016/j.apcatb.2024.124205
摘要

Herein, composition-engineered CoFe nanoalloys were in-situ constructed and confined in porous fibrous carbon by electrospinning and controlled graphitization, resulting in (110) lattice space expansion and improved free-electron-migration in nanoalloys, delivering bimetallic synergy by electron structural optimization. Impressively, the reinforced NO3- adsorption and rapid desorption of NH3 over composition-engineered nanoalloys efficiently promote the electrocatalytic dynamic behavior. As a result, the optimal Co1Fe1.5/C affords an excellent NH3 yield of 48.2 ± 1.2 mg h-1 mgcat-1 and a maximum Faraday efficiency of 90.8 ± 1.5% at -1.1 V vs. RHE, with outstanding stability during 200 h NO3-RR, outperforming the most state-to-the-art catalysts. An excellent conversion of nitrate (96.4 ± 0.8%) with a high selectivity for ammonia (94.4±1.2%) can be validated. Detailed characterizations including in-situ XPS technique and theoretical calculation studies have demonstrated that Fe composition engineering reinforces the surface adsorption of NO3-, induces the surface electron redistribution of Co center, and optimizes the reaction pathways, resulting in the remarkable bimetallic synergy and enhancing the surface adsorption of a key intermediate of ⁎NO over Co sites during the NO3-RR. Finally, the Zn-NO3- battery assembled by Co1Fe1.5/C was explored, which further indicates the potential of Co1Fe1.5/C in the energy conversion device.
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