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Solvent Effects on Metal‐free Covalent Organic Frameworks in Oxygen Reduction Reaction

还原(数学) 共价键 化学 氧还原反应 氧气 金属 无机化学 光化学 组合化学 有机化学 电化学 物理化学 数学 几何学 电极
作者
Xiubei Yang,Yubin Fu,Minghao Liu,Shuang Zheng,Xuewen Li,Qing Xu,Gaofeng Zeng
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:63 (16) 被引量:5
标识
DOI:10.1002/anie.202319247
摘要

Abstract Binding water molecules to polar sites in covalent organic frameworks (COFs) is inevitable, but the corresponding solvent effects in electrocatalytic process have been largely overlooked. Herein, we investigate the solvent effects on COFs for catalyzing the oxygen reduction reaction (ORR). Our designed COFs incorporated different kinds of nitrogen atoms (imine N, pyridine N, and phenazine N), enabling tunable interactions with water molecules. These interactions play a crucial role in modulating electronic states and altering the catalytic centers within the COFs. Among the synthesized COFs, the one with pyridine N atoms exhibits the highest activity, with characterized by a half‐wave potential of 0.78 V and a mass activity of 0.32 A mg −1 , which surpass those from other metal‐free COFs. Theoretical calculations further reveal that the enhanced activity can be attributed to the stronger binding ability of *OOH intermediates to the carbon atoms adjacent to the pyridine N sites. This work sheds light on the significance of considering solvent effects on COFs in electrocatalytic systems, providing valuable insights into their design and optimization for improved performance.
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