The Role of Al3+‐Based Aqueous Electrolytes in the Charge Storage Mechanism of MnOx Cathodes

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作者
Véronique Balland,Mickaël Mateos,Arvinder Singh,Kenneth D. Harris,Christel Laberty‐Robert,Benoı̂t Limoges
出处
期刊:Small [Wiley]
卷期号:17 (23) 被引量:29
标识
DOI:10.1002/smll.202101515
摘要

Abstract Rechargeable aqueous aluminium batteries are the subject of growing interest, however, the charge storage mechanisms at manganese oxide‐based cathodes remain poorly understood. In essense, every study proposes a different mechanism. Here, an in situ spectroelectrochemical methodology is used to unambiguously demonstrate that reversible proton‐coupled MnO 2 ‐to‐Mn 2+ conversion is the main charge storage mechanism occurring at MnO 2 cathodes for a range of slightly acidic Al 3+ ‐based aqueous electrolytes, with the Al 3+ hexaaquo complex playing the key role of proton donor. In Zn/MnO 2 assemblies, this mechanism is associated with high gravimetric capacities and discharge potentials, up to 560 mAh g ‐1 and 1.65 V respectively, attractive efficiencies (CE > 99.5% and EE > 82%) and excellent cyclability (almost 100% capacity retention over 1 400 cycles at 2 A g ‐1 ). Finally, a critical analysis of the data previously published on MnO x cathodes in Al 3+ ‐based aqueous electrolytes is conducted to conclude on a universal charge storage mechanism, i.e., the reversible electrodissolution/electrodeposition of MnO 2 .
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