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The Role of Al3+‐Based Aqueous Electrolytes in the Charge Storage Mechanism of MnOx Cathodes

电解质 水溶液 重量分析 阴极 质子 电化学 无机化学 材料科学 化学 电极 化学工程 冶金 物理化学 物理 有机化学 工程类 量子力学
作者
Véronique Balland,Mickaël Mateos,Arvinder Singh,Kenneth D. Harris,Christel Laberty‐Robert,Benoı̂t Limoges
出处
期刊:Small [Wiley]
卷期号:17 (23) 被引量:29
标识
DOI:10.1002/smll.202101515
摘要

Abstract Rechargeable aqueous aluminium batteries are the subject of growing interest, however, the charge storage mechanisms at manganese oxide‐based cathodes remain poorly understood. In essense, every study proposes a different mechanism. Here, an in situ spectroelectrochemical methodology is used to unambiguously demonstrate that reversible proton‐coupled MnO 2 ‐to‐Mn 2+ conversion is the main charge storage mechanism occurring at MnO 2 cathodes for a range of slightly acidic Al 3+ ‐based aqueous electrolytes, with the Al 3+ hexaaquo complex playing the key role of proton donor. In Zn/MnO 2 assemblies, this mechanism is associated with high gravimetric capacities and discharge potentials, up to 560 mAh g ‐1 and 1.65 V respectively, attractive efficiencies (CE > 99.5% and EE > 82%) and excellent cyclability (almost 100% capacity retention over 1 400 cycles at 2 A g ‐1 ). Finally, a critical analysis of the data previously published on MnO x cathodes in Al 3+ ‐based aqueous electrolytes is conducted to conclude on a universal charge storage mechanism, i.e., the reversible electrodissolution/electrodeposition of MnO 2 .
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