Enhanced Photocatalytic Removal of U(VI) from Real Radioactive Wastewater by Modulating the Surface Charge Microenvironment in Porphyrin-Based Hydrogen-Bonded Organic Framework

卟啉 光催化 材料科学 光化学 电子顺磁共振 化学工程 废水 催化作用 化学 有机化学 环境工程 核磁共振 物理 工程类
作者
Peng Wu,Yufan Zhao,Xiaoyu Yin,Hong Cao,Feize Li,Jijun Yang,Yuanyou Yang,Ning Liu,Jiali Liao,Tu Lan
出处
期刊:ACS Applied Materials & Interfaces [American Chemical Society]
卷期号:16 (26): 33657-33668 被引量:2
标识
DOI:10.1021/acsami.4c06992
摘要

Reduction of soluble U(VI) to insoluble U(IV) based on photocatalysts is a simple, environmentally friendly, and efficient method for treating radioactive wastewater. The present study involved the systematic comparison of the photoelectric properties of three metalloporphyrins with different metal centers and the synthesis of a novel porphyrin-based hydrogen-bonded organic framework (Ni-pHOF) photocatalyst by modulating the surface charge microenvironment in porphyrin for enhanced photocatalytic removal of U(VI) from wastewater. Compared to the metal-free HOF, the surface charge microenvironment around the Ni atom in Ni-pHOF accelerated the reduction kinetics of U(VI) under visible light illumination at the initial moment, showing a high removal rate, even in air. The removal rate of U(VI) from aqueous solution by Ni-pHOF can achieve over 98% in the presence of coexisting nonoxidizing cations and only decreased by less than 8% after five cycles, exhibiting high selectivity and good reusability. Furthermore, Ni-pHOF can remove 86.74% of U(VI) from real low-level radioactive wastewater after 120 min of illumination, showcasing practical application potential. Density functional theory (DFT) calculations and electron paramagnetic resonance (EPR) spectra indicated that modulating the surface charge microenvironment in Ni-pHOF through porphyrin metallization is conducive to improving the charge separation efficiency, prompting more e
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