Interpenetrated Metal-Porphyrinic Framework for Enhanced Nonlinear Optical Limiting

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作者
De‐Jing Li,Qiaohong Li,Zirui Wang,Zhi‐Zhou Ma,Zhi‐Gang Gu,Jian Zhang
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:143 (41): 17162-17169 被引量:130
标识
DOI:10.1021/jacs.1c07803
摘要

Structural interpenetration in metal-organic frameworks (MOFs) significantly impacts on their properties and functionalities. However, understanding the interpenetration on third-order nonlinear optics (NLO) of MOFs have not been reported to date. Herein, we report two 3D porphyrinic MOFs, a 2-fold interpenetrated [Zn2(TPyP)(AC)2] (ZnTPyP-1) and a noninterpenetrated [Zn3(TPyP)(H2O)2(C2O4)2] (ZnTPyP-2), constructed from 5,10,15,20-tetra(4-pyridyl)porphyrin (TPyP(H2)) and Zn(NO3)2 (AC = acetate, C2O4 = oxalate). ZnTPyP-1 achieves excellent optical limiting (OL) performance with a giant nonlinear absorption coefficient (3.61 × 106 cm/GW) and large third-order susceptibility (7.73 × 10-7 esu), which is much better than ZnTPyP-2 and other reported OL materials. The corresponding MOFs nanosheets are dispersed into a polydimethylsiloxane (PDMS) matrix to form highly transparent and flexible MOFs/PDMS glasses for practical OL application. In addition, the OL response optimized by adjusting the MOFs concentration in the PDMS matrix and the type of metalloporphyrin are discussed in the ZnTPyP-1 system. The theoretical calculation confirmed that the abundant π-π interaction from porphyrinic groups in the interpenetrated framework increased the electron delocalization/transfer and boosted the OL performance. This study opens a new avenue to enhance OL performance by the construction of interpenetrated structures and provides a new approach for the preparation of transparent and flexible MOF composites in nonlinear optical applications.
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