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Structural and electronic engineering towards high-efficiency metal-free electrocatalysts for boosting oxygen evolution

塔菲尔方程 过电位 催化作用 析氧 碳化 碳纤维 金属 材料科学 贵金属 吸附 纳米技术 化学工程 化学 工程类 冶金 电化学 复合材料 有机化学 电极 物理化学 复合数
作者
Yangyang Xie,Qingsong Liu,Dong-Le Li,Gang Wu,Si‐Chong Chen,Yu‐Zhong Wang
出处
期刊:Chemical Engineering Journal [Elsevier BV]
卷期号:450: 138063-138063 被引量:12
标识
DOI:10.1016/j.cej.2022.138063
摘要

Due to low price, easy availability, and high durability, metal-free materials have been considered as one of the most promising substitutes of noble metal-based electrocatalysts for oxygen evolution reaction (OER). However, it is a great challenge and still unfulfilled for carbon-based metal-free catalysts to attain outstanding OER catalytic activities which rival those of their metal counterparts. Herein, we report N, O incorporated carbon sponge (2NOC) as an OER catalyst with excellent catalytic activity and stability. Remarkably, the hierarchical metal-free 2NOC carbon catalyst demonstrates an ultralow overpotential of 186 mV at 10 mA cm−2 (274 mV at 50 mA cm−2), Tafel slope as small as 71 mV dec-1, and current density retention of 96 % at 20 mA cm−2 after 50 h, which is beyond the state-of-the-art metal-free carbon materials and the commercial RuO2. The superior OER performance can be attributed to the all-in-one strategy of structural and electronic engineering. Through a facile and economical carbonization of melamine–formaldehyde sponge wastes after undergoing a controllable pre oxidation process, the constructed 2NOC catalyst possesses optimized N, O incorporation, multiscale pores, and interconnected through-hole inside carbon skeleton, which results in fully exposed active sites. Density functional theory calculations reveal that rational incorporation of N and O can optimize the adsorption of oxygen intermediates and greatly reduce the energy barrier of the rate-determining step (from 2.78 eV to 1.78 eV). Significantly, 2NOC||Pt/C electrolyzer achieves stable overall water-splitting at an applied voltage of only 1.47 V to drive 10 mA cm−2. This work proposes a promisingly sustainable strategy toward low-cost, eco-friendly and practicable electrocatalysts.
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