Continuous Flow System for Highly Efficient and Durable Photocatalytic Oxidative Coupling of Methane

光催化 化学 甲烷氧化偶联 甲烷 选择性 体积流量 极化(电化学) 化学工程 光化学 催化作用 纳米技术 有机化学 材料科学 热力学 物理化学 工程类 物理
作者
Yihong Chen,Yuan Zhao,Dong Liu,Gang Wang,Wenbin Jiang,Shengkun Liu,Wenqing Zhang,Yaping Li,Zili Ma,Tianyi Shao,Hengjie Liu,Xiyu Li,Zhiyong Tang,Chao Gao,Yujie Xiong
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:146 (4): 2465-2473 被引量:8
标识
DOI:10.1021/jacs.3c10069
摘要

Photocatalytic oxidative coupling of methane (OCM) into value-added industrial chemicals offers an appealing green technique for achieving sustainable development, whereas it encounters double bottlenecks in relatively low methane conversion rate and severe overoxidation. Herein, we engineer a continuous gas flow system to achieve efficient photocatalytic OCM while suppressing overoxidation by synergizing the moderate active oxygen species, surface plasmon-mediated polarization, and multipoint gas intake flow reactor. Particularly, a remarkable CH4 conversion rate of 218.2 μmol h–1 with an excellent selectivity of ∼90% toward C2+ hydrocarbons and a remarkable stability over 240 h is achieved over a designed Au/TiO2 photocatalyst in our continuous gas flow system with a homemade three-dimensional (3D) printed flow reactor. This work provides an informative concept to engineer a high-performance flow system for photocatalytic OCM by synergizing the design of the reactor and photocatalyst to synchronously regulate the mass transfer, activation of reactants, and inhibition of overoxidation.
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