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Optimized In Situ Doping Strategy Stabling Single-Crystal Ultrahigh-Nickel Layered Cathode Materials

材料科学 阴极 兴奋剂 微晶 煅烧 掺杂剂 Crystal(编程语言) 纳米技术 单晶 化学工程 光电子学 冶金 结晶学 化学 物理化学 催化作用 工程类 生物化学 计算机科学 程序设计语言
作者
Wei Wang,Yanan Zhou,Bao Zhang,Weiyuan Huang,Lei Cheng,Jing Wang,Xinyou He,Lei Yu,Zhiming Xiao,Jianguo Wen,Tongchao Liu,Khalil Amine,Xing Ou
出处
期刊:ACS Nano [American Chemical Society]
卷期号:18 (11): 8002-8016 被引量:24
标识
DOI:10.1021/acsnano.3c10986
摘要

Single-crystal Ni-rich cathodes offer promising prospects in mitigating intergranular microcracks and side reaction issues commonly encountered in conventional polycrystalline cathodes. However, the utilization of micrometer-sized single-crystal particles has raised concerns about sluggish Li+ diffusion kinetics and unfavorable structural degradation, particularly in high Ni content cathodes. Herein, we present an innovative in situ doping strategy to regulate the dominant growth of characteristic planes in the single-crystal precursor, leading to enhanced mechanical properties and effectively tackling the challenges posed by ultrahigh-nickel layered cathodes. Compared with the traditional dry-doping method, our in situ doping approach possesses a more homogeneous and consistent modifying effect from the inside out, ensuring the uniform distribution of doping ions with large radius (Nb, Zr, W, etc). This mitigates the generally unsatisfactory substitution effect, thereby minimizing undesirable coating layers induced by different solubilities during the calcination process. Additionally, the uniformly dispersed ions from this in situ doping are beneficial for alleviating the two-phase coexistence of H2/H3 and optimizing the Li+ concentration gradient during cycling, thus inhibiting the formation of intragranular cracks and interfacial deterioration. Consequently, the in situ doped cathodes demonstrate exceptional cycle retention and rate performance under various harsh testing conditions. Our optimized in situ doping strategy not only expands the application prospects of elemental doping but also offers a promising research direction for developing high-energy-density single-crystal cathodes with extended lifetime.
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