Ultra‐Fast Pulsed Discharge Preparation of Coordinatively Unsaturated Asymmetric Copper Single‐Atom Catalysts for CO2 Reduction

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作者
Kaiyuan Liu,Zhiyi Sun,Wenxing Chen,Xiufeng Lang,Xin Gao,Pengwan Chen
出处
期刊:Advanced Functional Materials [Wiley]
被引量:6
标识
DOI:10.1002/adfm.202312589
摘要

Abstract Single‐atom catalysts possess great potential for applications in electrochemical carbon dioxide reduction reactions. Recently, the fast and low‐cost preparation of highly efficient single‐atom catalysts remains a challenge. Herein, a high‐density current generated by pulsed discharge is employed for the formation of graphene aerogel anchored Cu single atom catalysts perfectly. The Cu atoms decomposed by Cu(NO 3 ) 2 •xH 2 O are fixed on graphene under the local transient high temperature and intense electromagnetic field. The activity and selectivity of formic acid are correlated with the coordinatively unsaturated Cu─N 1 O 1 moieties, reaching an optimal Faradaic efficiency (93.7%) at −0.9 V versus a reversible hydrogen electrode (RHE). In situ characterizations reveal that the asymmetric Cu─N/O structure in a pinched state displays better catalytic activity in CO 2 RR. Density functional theory results indicate that the Cu─N 1 O 1 sites regulate the adsorption configuration of intermediates and lower the energy barrier for the hydrogenation of * OCHO species, thereby promoting CO 2 ‐to‐HCOOH conversion.
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