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Insights into the Use of Te–O Pairs as Active Centers of Carbon Nanosheets for Efficient Electrochemical Oxygen Reduction

材料科学 纳米片 碳纤维 催化作用 石墨烯 杂原子 电化学 热解 纳米技术 氧还原反应 兴奋剂 化学工程 化学 有机化学 电极 物理化学 光电子学 复合材料 戒指(化学) 复合数 工程类
作者
Zeming Wang,Gao Li,Weidong Hou,Huazhang Guo,Liang Wang,Minghong Wu
出处
期刊:ACS Nano [American Chemical Society]
卷期号:17 (9): 8671-8679 被引量:45
标识
DOI:10.1021/acsnano.3c01662
摘要

Previous theoretical calculations have predicted that the incorporation of tellurium (Te) into carbon materials can significantly enhance their catalytic activity. Nevertheless, the experimental realization of efficient Te-doped carbon materials remains challenging. Here, we employed theoretical calculations to deduce the possible structure of Te-doped carbon materials. Our findings unveil that the formation of Te-O pairs in carbon materials with a relatively low oxygen coordination microenvironment can impart strong electron-donating capabilities, thereby boosting the electrocatalytic activity of oxygen reduction reaction (ORR). To verify our theoretical predictions, we synthesized Te-O pair-doped carbon materials using a tandem hydrothermal dehydration-pyrolysis strategy. This approach enabled efficient infiltration of Te into carbon materials. Our unconventional Te-O pair-doped carbon materials exhibit expanded interlayer distances and graphene-like nanosheet architectures, which provide enlarged active areas. These structural features contribute to the enhanced ORR catalytic performance of the as-prepared carbon catalyst. Our findings provide molecular-level insights into the design of various carbon-based electrocatalysts with binary-heteroatom-doped active sites.
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