On the Binding Mechanisms of Calcium Ions to Polycarboxylates: Effects of Molecular Weight, Side Chain, and Backbone Chemistry

化学 等温滴定量热法 侧链 聚合物 单体 电位滴定法 高分子化学 质子化 聚合 滴定法 聚电解质 丙烯酸 脱质子化 有机化学 离子 物理化学
作者
Maxim B. Gindele,Krzysztof K. Malaszuk,Christine Peter,Denis Gebauer
出处
期刊:Langmuir [American Chemical Society]
卷期号:38 (47): 14409-14421 被引量:11
标识
DOI:10.1021/acs.langmuir.2c01662
摘要

We experimentally determined the characteristics and Langmuir parameters of the binding of calcium ions to different polycarboxylates. By using potentiometric titrations and isothermal titration calorimetry, the effects of side chain chemistry, pH value, and chain length were systematically investigated using the linear polymers poly(aspartic acid), poly(glutamic acid), and poly(acrylic acid). We demonstrate that for polymers with high polymerization degrees, the binding process is governed by higher-order effects, such as the change of apparent pKa of carboxyl groups, and contributions arising from the whole polymer chain while the chemistry of the monomer unit constituting the polymer plays a subordinate role. In addition, primary binding sites need to be present in the polymer, thus rendering the abundance and sequential arrangement of protonated and deprotonated groups important. The detection of higher-order effects contradicts the assumptions posed by the Langmuir model of noninteracting binding sites and puts a question mark on whether ion binding to polycarboxylates can be described using solely a Langmuir binding model. No single uniform mechanism fits all investigated systems, and the whole polymer chain, including terminal groups, needs to be considered for the interpretation of binding data. Therefore, one needs to be careful when explaining ion binding to polymers solely based on studies on monomers or oligomers.
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