Direct Observation of the Interfacial Instability of the Fast Ionic Conductor Li10GeP2S12 at the Lithium Metal Anode

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作者
Sebastian Wenzel,Simon Randau,Thomas Leichtweiß,Dominik A. Weber,Joachim Sann,Wolfgang G. Zeier,Jürgen Janek
出处
期刊:Chemistry of Materials [American Chemical Society]
卷期号:28 (7): 2400-2407 被引量:756
标识
DOI:10.1021/acs.chemmater.6b00610
摘要

The very high ionic conductivity of Li10GeP2S12 (LGPS) makes it a potential solid electrolyte for lithium all-solid-state batteries. Besides the high ionic conductivity, another key requirement is the stability of the solid electrolyte against degradation reactions with the electrodes; here, we analyze the reaction of LGPS with lithium metal. In situ X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), in combination with time-resolved electrochemical measurements offers detailed information on the chemical reactions at the Li/LGPS interface. The decomposition of Li10GeP2S12 leads to the formation of an interphase composed of Li3P, Li2S, and Li–Ge alloy, which is in perfect agreement with theoretical predictions, and an increase of the interfacial resistance. These results highlight the necessity to perform long-term, time-resolved electrochemical measurements when evaluating potential new solid electrolytes for solid-state batteries. The kinetics of this interphase growth—comparable to SEI formation on lithium anodes in liquid electrolytes—seems to be governed by diffusion across the interphase, as a square root time dependence is observed.
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