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Manipulating the d-band center enhances photoreduction of CO2 to CO in Zn2GeO4 nanorods

纳米棒 光催化 催化作用 掺杂剂 试剂 材料科学 吸附 光化学 活动中心 纳米技术 化学工程 化学 光电子学 兴奋剂 物理化学 有机化学 工程类
作者
Zhanfeng Ma,Xiao Liu,Xusheng Wang,Zhenggang Luo,Weirong Li,Yuhang Nie,Lang Pei,Qinan Mao,Xin Wen,Jiasong Zhong
出处
期刊:Chemical Engineering Journal [Elsevier BV]
卷期号:468: 143569-143569 被引量:65
标识
DOI:10.1016/j.cej.2023.143569
摘要

Enabling catalysts to be highly active for CO2 activation is a crucial priority in photocatalytic CO2 reduction, but extremely challenging. To achieve this, significant electronic modulations based on the atomic-level knowledge of the operational catalytic site are necessary. Herein, a d-band center tuning strategy is proposed to promote the photocatalytic CO2 activation. In a model system taking Zn2GeO4 as photocatalysts, Mn dopants and oxygen vacancies (Vo) were engineered in Zn2GeO4 nanorods (denoted as Mn-ZGO-Vo) to collectively uplift the d-band centers, induced by the ligand and electron redistribution effects. This leads to a strong interaction between the CO2 molecules and Mn-ZGO-Vo, which weakens the C = O bonds for breaking. Temperature-dependent experiments and theoretical calculations reveal that Mn-ZGO-Vo exhibits a low energy barrier of CO2 photoreduction to CO, thereby significantly accelerating the rate-determining step, *COOH formation. Our optimal Mn-ZGO-Vo catalysts, without cocatalyst and sacrificing reagent, demonstrate a high selectivity of 82.9% for photoreducing CO2 to CO, with a CO yield of up to 40.02 μmol g-1h−1, which is nearly 8 times higher compared to pristine Zn2GeO4. Overall, this work not only demonstrates an effective strategy for promoting photocatalytic CO2 adsorption/activation/reduction, but also enriches the application of the d-band tuning concept in the field of photocatalysis.
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