Efficient NADH Regeneration without Electron Mediator toward Enzymatic CO2 Reduction Enabled by a Lawn-like TP-COFs/Ti3C2Tx (MXene) Photocatalyst

调解人 化学 催化作用 电子供体 再生(生物学) NAD+激酶 丙烯腈 光化学 生物化学 生物 有机化学 细胞生物学 聚合物 共聚物
作者
Ping Wei,Jinfeng Dong,Xingyue Gao,Lekai Chang,Zhipeng Huang,Hailong Zheng,Simon Ming‐Yuen Lee,Wen‐Yong Lou,Chao Peng
出处
期刊:ACS Sustainable Chemistry & Engineering [American Chemical Society]
卷期号:12 (18): 6881-6893 被引量:6
标识
DOI:10.1021/acssuschemeng.3c07466
摘要

Photocatalytic nicotinamide adenine dinucleotide (NADH) regeneration coupled with enzymatic CO2 reduction holds significance for global sustainable development. In this work, acrylonitrile-linked covalent organic frameworks (COFs) loaded on NH2–Ti3C2Tx (MXene) forms a lawn-like TP-COFs/Ti3C2Tx (TCM) photocatalyst for NADH regeneration. The optimum photocatalyst TCM-15% achieves a 95% NADH regeneration yield within 30 min. More importantly, the TCM-15% obtains 46% NADH regeneration yield without an electron mediator ([Cp*Rh(bpy)(H2O)]2+), even higher than that of the pure TP-COFs with an electron mediator (42%). In the presence and absence of an electron mediator, the NADH regeneration TOF values of TCM-15% were 3.69 and 1.42 h–1, respectively, which were 4.05 and 4.90 times higher than those of pure TP-COFs. Subsequently, in the photoenzymatic catalytic cascade system, the formate formation rates reached 2380 and 543 μmol g–1 h–1, with and without an electron mediator, respectively. This work has laid a great foundation for achieving efficient NADH regeneration and cascade enzyme catalysis without an electron mediator.
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