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Economical Way to Synthesize SSZ-13 with Abundant Ion-Exchanged Cu+ for an Extraordinary Performance in Selective Catalytic Reduction (SCR) of NOx by Ammonia

催化作用 选择性催化还原 化学 离子交换 无机化学 离子 还原(数学) 废物管理 核化学 环境化学 有机化学 几何学 数学 工程类
作者
Biaohua Chen,Ruinian Xu,Runduo Zhang,Ning Liu
出处
期刊:Environmental Science & Technology [American Chemical Society]
卷期号:48 (23): 13909-13916 被引量:213
标识
DOI:10.1021/es503707c
摘要

In this study, an economical way for SSZ-13 preparation with the essentially cheap choline chloride as template has been attempted. The as-synthesized SSZ-13 zeolite after ion exchange by copper nitrate solution exhibited a superior SCR performance (over 95% NOx conversion across a broad range from 150 to 400 °C) to the traditional zeolite-based catalysts of Cu-Beta and Cu-ZSM-5. Furthermore, the opportune size of pore opening (∼3.8 Å) made Cu-SSZ-13 exhibiting the best selectivity to N2 as well as satisfactory tolerance toward SO2 and C3H6 poisonings. The characterization (XRD, XPS, XRF, and H2-TPR) of samples confirmed that Cu-SSZ-13 possessed the most abundant Cu cations among three investigated Cu-zeolites; furthermore, either on the surface or in the bulk the ratio of Cu+/Cu2+ ions for Cu-SSZ-13 is also the highest. New finding was announced that CHA-type topology is in favor of the formation of copper cations, especially generating much more Cu+ ions than the others, rather than CuO. The activity test of Cu(CuCl)-ZSM-5 (prepared by a solid-state ion-exchange method) clearly indicated that Cu+ ions could make a major contribution to the low-temperature deNOx activity. The activity of protonic zeolites (H-SSZ-13, H-Beta, H-ZSM-5) revealed the topology effect on SCR performances.
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