From soft harmonic phonons to fast relaxational dynamics inCH3NH3PbBr3

声子 八面体 物理 能量(信号处理) 软模式 卤化物 铁电性 材料科学 离子 凝聚态物理 结晶学 化学 电介质 量子力学 无机化学
作者
I. P. Swainson,Chris Stock,Stewart F. Parker,Lambert van Eijck,Margarita Russina,Joan du Plat Taylor
出处
期刊:Physical Review B [American Physical Society]
卷期号:92 (10) 被引量:109
标识
DOI:10.1103/physrevb.92.100303
摘要

The lead-halide perovskites, including CH$_{3}$NH$_{3}$PbBr$_{3}$, are components in cost effective, highly efficient photovoltaics, where the interactions of the molecular cations with the inorganic framework are suggested to influence the electronic and ferroelectric properties. CH$_{3}$NH$_{3}$PbBr$_{3}$ undergoes a series of structural transitions associated with orientational order of the CH$_{3}$NH$_{3}$ (MA) molecular cation and tilting of the PbBr$_{3}$ host framework. We apply high-resolution neutron scattering to study the soft harmonic phonons associated with these transitions, and find a strong coupling between the PbBr$_{3}$ framework and the quasistatic CH$_{3}$NH$_{3}$ dynamics at low energy transfers. At higher energy transfers, we observe a PbBr$_{6}$ octahedra soft mode driving a transition at 150 K from bound molecular excitations at low temperatures to relatively fast relaxational excitations that extend up to $\sim$ 50-100 meV. We suggest that these temporally overdamped dynamics enables possible indirect band gap processes in these materials that are related to the enhanced photovoltaic properties.
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