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Unveiling the Hydration Structure of Ferrihydrite for Hole Storage in Photoelectrochemical Water Oxidation

铁酸盐 晶体结构 煅烧 分子 化学 脱水 化学物理 结晶学 化学工程 物理化学 催化作用 有机化学 吸附 工程类 生物化学
作者
Pengpeng Wang,Li Deng,Haibo Chi,Yunhao Zhao,Junhu Wang,Dongfeng Li,Shan Pang,Ping Fu,Jingying Shi,Can Li
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:60 (12): 6691-6698 被引量:28
标识
DOI:10.1002/anie.202014871
摘要

Abstract Ferrihydrite (Fh) has been demonstrated acting as a hole‐storage layer (HSL) in photoelectrocatalysis system. However, the intrinsic structure responsible for the hole storage function for Fh remains unclear. Herein, by dehydrating the Fh via a careful calcination, the essential relation between the HSL function and the structure evolution of Fh material is unraveled. The irreversible and gradual loss of crystal water molecules in Fh leads to the weakening of the HSL function, accompanied with the arrangement of inner structure units. A structure evolution of the dehydration process is proposed and the primary active structure of Fh for HSL is identified as the [FeO 6 ] polyhedral units bonding with two or three molecules of crystal water. With the successive loss of chemical crystal water, the coordination symmetry of [FeO 6 ] hydration units undergoes mutation and a more ordered structure is formed, causing the difficulty for accepting photogenerated holes as a consequence.
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