Understanding electron structure of covalent triazine framework embraced with gold nanoparticles for nitrogen reduction to ammonia

化学 电催化剂 吸附 共价键 密度泛函理论 胶体金 三嗪 纳米颗粒 电化学 金属 纳米技术 光化学 无机化学 材料科学 电极 物理化学 计算化学 有机化学
作者
Chuanpan Guo,Mingyang Xu,Zheng Tao,Jiameng Liu,Shuai Zhang,Linghao He,Miao Du,Zhihong Zhang
出处
期刊:Journal of Colloid and Interface Science [Elsevier BV]
卷期号:675: 369-378
标识
DOI:10.1016/j.jcis.2024.07.020
摘要

Regulating the electron structure and precise loading sites of metal-active sites within the highly conjugated and porous covalent-triazine frameworks (CTFs) is essential to promoting the nitrogen reduction reaction (NRR) performance for electrocatalytic ammonia (NH3) synthesis under ambient conditions. Herein, experimental method and density functional theory (DFT) calculations were conducted to deeply probe the effect on NRR of the modulation of modulating the electron structure and the loading site of gold nanoparticles (Au NPs) in a two-dimensional (2D) CTF. 2D CTF synthesized using melem and hexaketocyclohexane octahydrate as building blocks (denoted as M−HCO−CTF) served as a robust scaffold for loading Au NPs to form an M−HCO−CTF@AuNP hybrid. DFT results uncovered that well-defined Au sites with tunable local structure were the active site for driving the NRR, which can significantly suppress the conversion of H+ into *H adsorption and enhance the nitrogen (N2) adsorption/activation. The overlapped Au (3d) and *N2 (2p) orbitals lowered the free energy of the rate-determining step to form *NNH, thereby accelerating the NRR. The M−HCO−CTF@AuNPs electrocatalyst exhibited a large NH3 yield rate of 66.3 μg h−1 mg−1cat. and a high Faraday efficiency of 31.4 % at − 0.2 V versus reversible hydrogen electrode in 0.1 M HCl, superior to most reported CTF-based ones. This work can provide deep insights into the modulation of the electron structure of metal atoms within a porous organic framework for artificial NH3 synthesis through NRR.
最长约 10秒,即可获得该文献文件

科研通智能强力驱动
Strongly Powered by AbleSci AI
更新
PDF的下载单位、IP信息已删除 (2025-6-4)

科研通是完全免费的文献互助平台,具备全网最快的应助速度,最高的求助完成率。 对每一个文献求助,科研通都将尽心尽力,给求助人一个满意的交代。
实时播报
刚刚
Coldpal完成签到,获得积分10
刚刚
小虫子发布了新的文献求助10
1秒前
SONG发布了新的文献求助10
1秒前
1秒前
英姑应助梨理栗采纳,获得10
1秒前
tianzhanggong发布了新的文献求助10
2秒前
英姑应助阿斯顿撒大学采纳,获得10
2秒前
2秒前
2秒前
余红发布了新的文献求助10
3秒前
3秒前
22333发布了新的文献求助10
3秒前
等待的问夏完成签到 ,获得积分10
3秒前
Teko完成签到,获得积分20
3秒前
风飞完成签到,获得积分10
4秒前
minorcold完成签到,获得积分10
5秒前
5秒前
充电宝应助文艺鞋子采纳,获得10
5秒前
sky完成签到,获得积分10
6秒前
大淘完成签到,获得积分10
6秒前
烟花应助罗汉采纳,获得10
6秒前
7秒前
张志远发布了新的文献求助10
7秒前
7秒前
小二郎应助Miss_Q采纳,获得10
8秒前
luanzh发布了新的文献求助10
8秒前
9秒前
9秒前
十月完成签到,获得积分10
9秒前
9秒前
Ivy发布了新的文献求助10
9秒前
10秒前
搞怪慕凝发布了新的文献求助10
10秒前
tianzhanggong完成签到,获得积分10
11秒前
11秒前
旺旺旺完成签到,获得积分20
11秒前
33完成签到,获得积分10
11秒前
尔玉完成签到,获得积分10
12秒前
Rondab应助22333采纳,获得10
12秒前
高分求助中
【提示信息,请勿应助】关于scihub 10000
The Mother of All Tableaux: Order, Equivalence, and Geometry in the Large-scale Structure of Optimality Theory 3000
Social Research Methods (4th Edition) by Maggie Walter (2019) 2390
A new approach to the extrapolation of accelerated life test data 1000
北师大毕业论文 基于可调谐半导体激光吸收光谱技术泄漏气体检测系统的研究 390
Phylogenetic study of the order Polydesmida (Myriapoda: Diplopoda) 370
Robot-supported joining of reinforcement textiles with one-sided sewing heads 360
热门求助领域 (近24小时)
化学 材料科学 医学 生物 工程类 有机化学 生物化学 物理 内科学 纳米技术 计算机科学 化学工程 复合材料 遗传学 基因 物理化学 催化作用 冶金 细胞生物学 免疫学
热门帖子
关注 科研通微信公众号,转发送积分 4009905
求助须知:如何正确求助?哪些是违规求助? 3549896
关于积分的说明 11304149
捐赠科研通 3284441
什么是DOI,文献DOI怎么找? 1810658
邀请新用户注册赠送积分活动 886424
科研通“疑难数据库(出版商)”最低求助积分说明 811406