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Electric Field Enhanced Ammoxidation of Aldehydes Using Supported Fe Clusters Under Ambient Oxygen Pressure

氨氧化 脱氢 催化作用 亚胺 化学 环境压力 氰化物 氧气 光化学 化学工程 有机化学 无机化学 丙烯腈 聚合物 物理 工程类 共聚物 热力学
作者
Yan Wang,Jia Li,Tianye Shao,Dongsheng Zhang,Yuanqiang Mai,Yongwang Li,Flemming Besenbacher,J. W. Niemantsverdriet,Federico Rosei,Jun Zhong,Ren Su
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:62 (51)
标识
DOI:10.1002/anie.202313313
摘要

Abstract Heterogeneous catalytic ammoxidation provides an eco‐friendly route for the cyanide‐free synthesis of nitrile compounds, which are important precursors for synthetic chemistry and pharmaceutical applications. However, in general such a process requires high pressures of molecular oxygen at elevated temperatures to accelerate the oxygen reduction and imine dehydrogenation steps, which is highly risky in practical applications. Here, we report an electric field enhanced ammoxidation system using a supported Fe clusters catalyst (Fe/NC), which enables efficient synthesis of nitriles from the corresponding aldehydes under ambient air pressure at room temperature (RT). A synergistic effect between the external electric field and the Fe/NC catalyst promotes the ammonia activation and the dehydrogenation of the generated imine intermediates and avoids the unwanted backwards reaction to aldehydes. This electric field enhanced ammoxidation system presents high efficiency and selectivity for the conversion of a series of aldehydes under mild conditions with high durability, rendering it an attractive process for the green synthesis of nitriles with fragile functional groups.
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