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Unveiling the high-activity origin of single-atom iron catalysts for oxygen reduction reaction

催化作用 电催化剂 质子交换膜燃料电池 化学 密度泛函理论 金属 无机化学 计算化学 物理化学 有机化学 电极 电化学
作者
Yang Liu,Daojian Cheng,Haoxiang Xu,Xiaofei Zeng,Xin Wan,Jianglan Shui,Zhonghua Xiang,Dapeng Cao
出处
期刊:Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America [Proceedings of the National Academy of Sciences]
卷期号:115 (26): 6626-6631 被引量:511
标识
DOI:10.1073/pnas.1800771115
摘要

It is still a grand challenge to develop a highly efficient nonprecious-metal electrocatalyst to replace the Pt-based catalysts for oxygen reduction reaction (ORR). Here, we propose a surfactant-assisted method to synthesize single-atom iron catalysts (SA-Fe/NG). The half-wave potential of SA-Fe/NG is only 30 mV less than 20% Pt/C in acidic medium, while it is 30 mV superior to 20% Pt/C in alkaline medium. Moreover, SA-Fe/NG shows extremely high stability with only 12 mV and 15 mV negative shifts after 5,000 cycles in acidic and alkaline media, respectively. Impressively, the SA-Fe/NG-based acidic proton exchange membrane fuel cell (PEMFC) exhibits a high power density of 823 mW cm-2 Combining experimental results and density-functional theory (DFT) calculations, we further reveal that the origin of high-ORR activity of SA-Fe/NG is from the Fe-pyrrolic-N species, because such molecular incorporation is the key, leading to the active site increase in an order of magnitude which successfully clarifies the bottleneck puzzle of why a small amount of iron in the SA-Fe catalysts can exhibit extremely superior ORR activity.
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